Misaki Suzuhara è una ragazzina cresciuta passando sempre da un parente all'altro a causa dell'assenza dei genitori e che si trasferisce ora a Tokyo da una sua zia. Giunta nel pieno del caos della metropoli, le capita di assistere su di un maxi-schermo a uno scontro all'Angelic Layer, un gioco in cui si combattono delle piccole bambole comandate da remoto dal giocatore attraverso uno speciale device. Misaki rimane affascinata dall'Angelic Layer e se ne appassiona, decidendo di comprare anche lei il proprio Angel. Nel frattempo incontra uno strano individuo chiamato Icchan che le insegna le basi del gioco e con cui fa i primi passi per controllare la sua Angel, Hikaru. Insieme alla sua nuova compagna, Misaki entra nel circuito dell'Angelic Layer dove incontrerà molte avversarie sempre più forti.